如何制备双导电组分MOF@MXene异质结-德赢Vwin官网网

引言

便携式电子产品和电动汽车的快速发展对发展高能量密度锂离子电池（LIBs）愈发迫切。金属有机骨架（MOF）材料因其大的比表面积，可调节的孔结构和丰富的氧化还原位点有望作为高能量密度电极材料，受到研究者的广泛关注。虽然一些MOFs材料表现出较高的本征导电性，但较差的Li吸附能（ΔEa）阻碍了其在LIBs中的应用。因此，设计具有合适能带和电子结构的MOFs电极材料并提高其ΔEa对实现高容量和长持久性LIBs至关重要。

成果展示

近日，山东大学吴昊教授和邓伟侨教授（通讯作者）团队制备了一种导电的二茂铁基MOF（NF-MOF）并引入Ti3C2TxMXene优化电子结构和ΔEa，从而大大提高了其Li+存储能力。密度泛函理论（DFT）计算表明，电荷在界面区从MXene向 NF-MOF转移，异质界面相互作用增强了ΔEa，从而显著提高了Li+存储的能力和稳定性。所制备的导电异质结NF-MOF@MXene作为负极表现出高的比容量和优异的循环稳定性，在5 A g-1循环5000次后容量保持率为80%，优于单组分的MXene和MOF。将该负极与商业NCM 532正极组成全电池，表现出高的能量密度(611 Wh kg-1)和功率密度(7600 W kg-1)。03

图文导读

首先通过刻蚀和剥离的两步法制备得到Ti3C2Tx MXene纳米片，之后再将Ni2+和二茂铁二羧酸配体与MXene纳米片混合，经过水热原位生长得到NF-MOF@MXene。XRD和红外结果证明NF-MOF，MXene和NF-MOF@MXene的成功制备。图1 (a) 合成示意图；(b) XRD；(c) 红外光谱。 SEM显示NF-MOF自身呈现一种由微米级薄片组成的花状形态。而引入MXene后NF-MOF纳米片则均匀地垂直于MXene生长，形成NF-MOF@MXene异质结构。纳米片的横向尺寸约为几百纳米，远小于纯NF-MOF。XPS结果表明C-Ti和O-Ti键的形成，证实了异质结构的成功制备。异质结构比纯NF-NOF具有更大的比表面积和更丰富的孔隙分布。图2 (a-b) SEM图；(c-d) XPS；(e-f) 比表面积和孔径分布。 NF-MOF@MXene作为锂离子电池负极时，展示出优异的电化学性能：在电流密度0.5，1，2，3和5 A g−1时，其比容量分别为715，620，478，375和195 mAh g−1，明显优于NF-MOF电极。同时，该电极材料表现出优异的循环稳定性，在1 A g-1循环300次后容量无明显衰减。阻抗谱表明NF-MOF@MXene电极随着循环次数的增加，电荷转移电阻逐渐减小，有利于表面反应动力学及界面电荷转移的提高。在大电流密度5 A g-1循环5000次后容量保持率可达80%，优于绝大多数已报道的MOF基负极材料。图3 (a) NF-MOF@MXene的CV测试曲线；(b)充放电曲线；(c) 倍率性能；(d, e) 循环性能；(f) 阻抗图；(g) Zre和ω−1/2关系图。不同扫描速率下的CV测试用于深入研究电极中Li+存储动力学。异质结构电极的b值为0.73和0.64，高于NF-MOF电极的b值(0.65和0.57)，这表明由表面控制的赝电容存储机制在异质结构中占主导地位。随着扫描速率的提高，电容占比从33%增加到71%，远高于NF-MOF，表明异质结构中快速的Li+脱/嵌机制。GITT结果也表明异质结构呈现出更快的Li+扩散速率。图4 (a) NF-MOF@MXene不同速率的CV测试曲线；(b) NF-MOF@MXene的b值；(c) 电容占比图；(d) GITT图。为进一步揭示Li+存储机制，运用DFT计算对电极材料的界面电子结构和ΔEa进行了研究。PDOS结果表明NF-MOF和NF-MOF@MXene具有金属性，差分密度电荷和平面平均电荷密度表明在界面处表现出明显的电荷再分布，电子从MXene转移到NF-MOF表面，从而可诱导快速的电子转移。吸附能计算结果表明NF-MOF@MXene异质结可显著提高Li的吸附，从而提高储Li性能。图5 (a)NF-MOF@MXene的PDOS图；(b)平面平均电荷密度；(c)不同吸附位点；(d)相应的吸附能结果。

小结

该项工作合理地设计并成功地制备了双导电组分MOF@MXene异质结。理论计算研究表明界面相互作用可显著提高ΔEa，从而赋予该异质结构较高的容量，优异的倍率性能和循环稳定性。该工作为设计稳定、高容量的LIBs电极材料提供了指导。

审核编辑：彭静

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原文标题：双导电MOF@MXene异质结稳定锂离子存储

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