非晶/晶相异质结构MoO2@煤矸石电催化剂助力锂氧气电池-德赢Vwin官网网

研究背景

高能量密度锂-氧气电池正极充放电过程缓慢的氧气还原反应（ORR）和氧气析出反应（OER）动力学，导致电池充放电极化大、循环效率低，严重制约锂-氧气电池实际应用。开发高效、稳定ORR/OER双功能电催化剂是解决上述问题的关键。此外，如何平衡催化剂成本与催化活性是锂-氧气电池电极材料研究的瓶颈之一。

煤矸石作为煤炭开采和洗选过程中产生的一种固废，其不合理排放和无序堆积不仅存在自燃、爆炸等安全问题，还容易诱发一系列环境污染问题。研究发现煤矸石具有独特片状结构的多种活性组分，并且表面存在大量吸附位点和羟基官能团，是构造锂-氧气电池低成本、高活性电催化剂的理想前驱体。然而，煤矸石储能化设计目前处于起步阶段，其在锂-氧气电池中的合理利用仍存在较大挑战，尚面临许多关键科学问题亟待解决。

文章简介

基于此，中国矿业大学张吉雄教授/赵帅博士&西南交通大学曾楷博士报道通过酸/碱静置活化和水热法成功制备了具有非晶/晶相异质结构MoO2@煤矸石复合材料，并成功应用于锂-氧气电池。基于对无定形煤矸石基底和纳米MoO2晶体理性设计，获得具有热力学和动力学稳定的高活性MoO2@煤矸石正极催化剂，在锂-氧气电池中表现出优异的电化学性能（初始放电容量：9748 mAh g−1；循环性能：> 2200 h）。

实验结合密度泛函理论（DFT）分析揭示MoO2@煤矸石复合材料的高活性归因于以下三个关键因素：N掺杂的MoO2颗粒与煤矸石基底的协同、非晶相/晶相异质结构以及有效改善中间产物LiO2吸/脱附能。本论文首次报道煤基固废煤矸石被应用于电化学储能，为煤矸石功能化利用提供新的思路。

图1. 图片摘要。

本文要点

要点一： 采用酸/碱静置活化结合水热法成功将晶相N-MoO2纳米颗粒锚定在非晶煤矸石表面。非晶态煤矸石提供稳定的基底结构， N掺杂的MoO2纳米颗粒提供优异的电化学活性，具有很强的协同增效作用。

图2. MoO2@煤矸石催化剂制备示意图及形貌、物相分析。

图3. MoO2@煤矸石催化剂形貌、结构表征。

要点二： MoO2@煤矸石电催化剂呈现出独特的无定形-结晶相异质结构。该结构一方面有利于暴露丰富的电化学活性位点，另一方面有利于电解液的完全渗透和放电产物的充分堆积。同时，MoO2与煤矸石表面SiO2之间具有强电子耦合作用，可以有效优化催化剂表面电子结构和局部配位环境。

图4. MoO2@煤矸石催化剂XPS分析。

图5. MoO2@煤矸石催化剂在锂-氧气电池中的电化学性能

要点三： DFT计算表明， N掺杂的 MoO2纳米晶体可以有效地提高材料的电子导电性和对中间产物LiO2的吸附能力；煤矸石表面SiO2非晶体的存在可以充当“稳定剂”，提高MoO2的结构稳定性。MoO2-SiO2特殊异质结构的形成有助于降低电荷转移的能垒，增强对放电中间产物的吸附。

图5. DFT理论分析

审核编辑：刘清

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原文标题：Small║非晶/晶相异质结构MoO2@煤矸石电催化剂助力锂氧气电池

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