5-10 µm波段超导单光子探测器设计与研制
高性能的中长波单光子探测器在红外天文和军事国防领域具有重要的研究价值，也是单光子探测技术领域的研究难点。超导纳米线单光子探测器在近红外波段已经展示出优异的性能，但如何进一步提高器件的探测截止波长λc是一个受到广泛关注的话题。
据麦姆斯咨询报道，南京大学电子科学与工程学院和超导电子学研究所的科研团队在《物理学报》期刊上发表了以“5-10 µm波段超导单光子探测器设计与研制”为主题的文章。该文章第一作者为陈奇副研究员，通讯作者为张蜡宝教授，主要从事超导电子学、光电探测器件、单光子探测技术及其在激光雷达和激光通信等领域应用方面的研究工作。
本文探讨了一种通过超导无序调控辅助提高λc的方法，设计并制备出工作波段为5-10 μm的超导单光子探测器。
理论分析
尽管SNSPD的光探测微观机制仍缺乏完善的理论解释，但研究表明整个光响应过程常伴随着准粒子的倍增和扩散运动。因此，本文在理论分析中主要考虑准粒子的影响，基于唯象准粒子扩散模型可以得到SNSPD的探测截止波长λc的计算表达式：
Mo₀.₈Si₀.₂薄膜超导相变温度Tc₀与薄膜厚度间的关系如图1所示，采用Simonin模型进行拟合可得到Tbulkc和dmin分别为7.8 K和2.4 nm。此外，当超导薄膜制备成纳米线时，超导邻近效应的存在将导致纳米线的超导相变温度Tc低于Tc₀。根据前期的研究成果，可得具有不同宽度w的超导纳米线的Tc与Tc₀存在以下关系：
图1 Mo₀.₈Si₀.₂薄膜的超导相变温度Tc₀与厚度倒数1/d的关系，红色直线为Simonin模型的拟合结果
如图2（a）所示，在保持纳米线宽w不变的情况下，超导薄膜方块电阻Rs的增大将导致纳米线的超导相变温度Tc减小。如当w减小到30 nm且Rs > 100 Ω/square时，Tc < 5 K，进一步增大Rs > 300Ω/square时，Tc将减小到3 K以下，这对探测器的工作温度提出了更高的要求。
将（5）式代入到（2）式中，即可获得Δ，Rs与w之间的关系。此外，当探测器具有较高的超导临界转变电流时容易获得高的信噪比，有利于光响应脉冲的读取。因此本文研究了Rs与w对探测器超导破对电流Idep（即超导临界转变电流的理论最大值）的影响。
图2 （a）超导薄膜方块电阻Rs与纳米线宽w对纳米线的超导相变温度Tc的影响；（b）超导薄膜方块电阻Rs与纳米线宽w对纳米线的破对电流IKLdep的影响，IKLdep随着Rs的增大以及w的减小而降低，图中白色和黄色虚线分别表示IKLdep为3 μA和10 μA时的计算结果
结合前面的分析，为进一步表征超导薄膜方块电阻Rs与纳米线宽w对SNSPD探测截止波长λc的影响，本文评估了薄膜的电子热化时间τth，根据Zhang等的研究结果，非晶超导薄膜的电子热化时间τth与薄膜超导相变温度Tc₀之间存在关系：τth = αTc₀–1.5，其中常数因子α = 515.74ps⋅K1.5。如图3（a）所示，当SNSPD的最大偏置电流IB可达到0.9IKLdep时，在不同的线宽条件下，Rs越大可使λc越长。其中绿色、黄色以及白色三条虚线代表λc分别对应2.5，5.0和10 μm三个波长的结果，由此可知在w > 25 nm的条件下，当保持λc的增量不变时，w越大将导致相应的Rs所对应的增量越大。由此说明当超导薄膜的方块电阻不易大幅度调控时，较窄的超导纳米线在探测中长波红外光子时更具优势。为分析探测器在较低偏置电流下的结果，本文将最大偏置电流IB降低到0.5IKLdep时，得到λc，Rs与w的关系（图3（b））。
图3 （a）当SNSPD的最大偏置电流IB可达到0.9IKLdep时，超导薄膜方块电阻Rs与纳米线宽w对SNSPD探测截止波长λc的影响；（b）当SNSPD的最大偏置电流IB降低到0.5IKLdep时，Rs与w对λc的影响 （图中绿色、黄色以及白色三条虚线分别表示三个λc的刻度线，如当（w，Rs）的坐标点处于白色虚线上方时，λc > 10 μm）
总的来说，通过对超导薄膜无序的定量调控（增大Rs），可有效增大λc，在高归一化偏置电流的条件下，可使得SNSPD的探测截止波长覆盖可见至远红外波段。在λc的温度相关性方面，研究表明当SNSPD的工作温度T < 0.1Tc时，λc可认为是一个与T无关的量。然而，从器件制备与应用的角度上看，持续的增大Rs将带来探测器的超导相变温度Tc以及超导破对电流IKLdep下降，且这种下降趋势在w较小的情况下尤其明显，这实际上并不利于探测器的正常工作以及信号读出。因此，在保持SNSPD具有较大λc的前提下，如何提高Tc和IKLdep对推进SNSPD在中长波红外波段上的发展具有关键的科学价值和应用价值。目前国内外相关研究单位普遍采用稀释制冷技术以及复杂低温读出电路来解决中长波红外SNSPD低Tc以及低信噪比的问题，取得了一定的效果。然而，在推进探测器小型化和低成本的道路上，中长波红外SNSPD仍然面临着一段很长的路。
实验结果与讨论
器件制备与测量
为了进一步提高器件的探测截止波长，我们适当增大Mo₀.₈Si₀.₂薄膜的无序强度，即在相同的测量条件下将薄膜的方块电阻Rs进一步增大到320 Ω/square，同时保持线宽w不变。探测器的总体结构如图4（a）所示，为有效降低纳米线上缺陷引入的概率以达到减小超流压缩带来的不利影响，本实验设计器件的核心光探测单元为一条10 μm长、30 nm宽的超导纳米线。核心光探测单元动态电感小而使得响应脉冲能量主要集中在高频区域，因此在读出电路中难以对电脉冲进行有效滤波而保证较高的信噪比。为解决这一问题，本实验在核心光探测单元电流输入端增加了一段脉冲信号展宽结构，具体由180 nm线宽，500 nm周期，30 μm × 30 μm面积的蜿蜒纳米线组成。
图4 （a）器件结构图，主要包含用于信号脉冲展宽的蜿蜒纳米线结构和响应红外光子的窄纳米线，这里为避免窄纳米线在制备过程中发生漂移，在窄纳米线上增加了多个“十字”结构；（b）信号脉冲展宽蜿蜒纳米线的局部SEM图，纳米线宽为180 nm；（c）窄纳米线的局部放大图；（d）窄纳米线的局部SEM图，测量得到纳米线的宽度为30 nm
图4（b）为脉冲信号展宽结构的局部扫描电子显微镜（SEM）图，实际制备得到的蜿蜒纳米线宽度与设计值保持一致。从电流偏置方面看，即使光探测单元上的偏置电流达到其临界值，蜿蜒纳米线上的偏置电流仍不超过相应临界值的1/6，因此在实际测量过程中可忽略蜿蜒结构带来的计数。光探测单元与脉冲信号展宽结构的制备在相同厚度的Mo₀.₈Si₀.₂薄膜上进行。采用聚氢倍半硅氧烷（HSQ）负胶进行电子束曝光，在显影过程中，为防止窄纳米线出现漂移现象，本实验在窄纳米线上增加了多个“十字”结构以达到增大窄纳米线与衬底之间黏附力的目的，如图4（c）所示。
窄纳米线上的每个“十字”结构之间间距为750 nm，在窄纳米线横向方向上，“十字”的宽度为440 nm。在“十字”中心区域，本文参考保角变换理论设计了优化圆角，从而使得该中心区域处不会出现超流压缩的现象。电子束曝光得到的纳米线结构通过反应离子刻蚀转移到Mo₀.₈Si₀.₂薄膜上，采用SF₆作为刻蚀气体，标准状况下气压流量为40 mL/min，采用CHF₃作为钝化气体，标准状况下气体流量为20 mL/min，在4 Pa气压、80 W功率的环境下刻蚀32 s，最终得到目标器件结构。图4（d）为实际制备得到的核心光探测单元的局部SEM图，与设计结构保持一致，窄纳米线的测量宽度为30 nm。
实验分别测量了SNSPD在6.0 μm和10.2 μm两个波长上的量子效率，图5为实验中采用的红外SNSPD测量示意图。选择了两种类型的光源，其中采用冷红外黑体源（1500 K工作温度，氮化硅发光材料，美国海洋光学仪器生产）用于辐射6.0 μm波长的光信号。采用量子级联激光器辐射10.2 μm中心波长的光信号，光源输出光谱宽度小于10 nm，激光发散角为5.5 mrad，工作温度恒定在25 ℃，最大辐射功率可达到毫瓦量级。光源产生的红外信号通过一段长度可调的光学套筒后形成的光斑尺寸增大，可降低器件光耦合的难度。可调中性密度衰减器用于调控出射光功率的衰减倍率，光信号经衰减后通过窄带滤波片（中心波长分别为6.0 μm和10.2 μm）以及ZnSe光学窗口进入到稀释制冷机内部，再经过一级光密度Od = 3的固定衰减器后，最终到达SNSPD的光敏面上。
图5 红外SNSPD测量示意图，红外光源输出的信号光通过光学套筒、可调中性密度衰减器、窄带滤波片、稀释制冷机的ZnSe光学窗口以及制冷机内部的固定衰减器（光密度Od = 3），最终覆盖SNSPD的光敏面。SNSPD吸收单光子并将其转化为一个电脉冲信号，电脉冲信号通过外部电路进行放大并读出，从而完成一次光子探测
器件测量结果
在50 mK的温度下，实验首先测量了SNSPD对6.0 μm波长的光探测结果，如图6所示。量子效率ηi通常定义为探测器吸收一个光子对应产生一个可探测电脉冲信号的概率，当一个光子对应一个电脉冲信号时，可认为探测器的量子效率达到饱和。在SNSPD探测技术中，定义ηi = Pc/Ps，其中Pc为探测器的光子计数率，而Ps表示光子计数率达到饱和（不再随偏置电流的变化而变化）状态下的结果。实验中，Pc = CR – Bc，CR为探测系统产生的总的计数率，包含了光子计数率以及背景计数率Bc。
图6 SNSPD在6.0 μm波长上的量子效率ηi以及背景辐射计数Bc随归一化偏置电流IB/ISW的变化关系，红色曲线表示Fano涨落理论对实验结果的拟合，实际测到的最大量子效率可达到完全饱和
实验中首先测量了Bc的大小。测量方法如下：关闭光源并将稀释制冷机的窗口做电磁屏蔽，进而扫描得到Bc随偏置电流IB的变化关系。从图6可以看到，Bc随着偏置电流IB的增大具有一定的饱和趋势，且Bc的最大值不超过10³ counts/s。由此表明，组成Bc的两大因素中，由温度为300 K的环境产生的红外背景辐射计数率占据了主要部分，而器件的本征暗计数较少，这是因为受磁涡旋运动的影响，本征暗计数随IB的增加往往呈现出指数上升的趋势。当IB接近临界转变电流ISW时，器件的Bc并没有明显的激增，推测可能是因为在mK量级低温下，磁涡旋的运动受到了抑制。
当SNSPD的探测波长增大到10.2 μm时，再次测量ηi随偏置电流的变化关系。当归一化偏置电流IB/ISW超过0.7以后，SNSPD的光子计数率Pc快速增加但未出现饱和，因此难以直接得到Ps的实际值。将（7）式等效变化可得到：Pc = Ps/2 × erfc[（I₀–IB/ISW）/ΔI ]，增加Ps为拟合因子。经过最佳拟合后可以得到Ps = 5300 counts/s，I₀ = 0.9，ΔI = 0.1。进一步，基于ηi = Pc/Ps关系可知ηi随归一化偏置电流的变化关系，如图7所示。
图7 SNSPD对10.2 μm波长的量子效率随归一化偏置电流的变化，红色曲线是Fano涨落理论对实验结果的拟合
综上所述，本文从实验的角度对无序增大SNSPD探测截止波长λc的理论预测进行了论证。通过增大薄膜方块电阻Rs，λc已从前期低于5 μm的基础上增大到了6 μm，同时在10.2 μm的波长上也展现了ηi可达92%的探测潜力。由此可预测在超导能隙以及器件结构尺寸调控之外，无序调控将有可能成为研制高性能中长波红外SNSPD的另一有效技术方案。而对于如何实现无序的可控研究，除了减小薄膜厚度之外，目前其他技术方法包括：纳米多孔研究、层状缺陷引入、薄膜组分比例调控以及离子注入等。如何寻找可行且最优的技术方法，是一个亟待解决的难题。
结论
本文从无序出发提出了增大SNSPD探测截止波长λc的技术方法，并进一步讨论了无序以及尺寸变化对λc的影响。研究表明，超导薄膜方块电阻Rs的增大将同步增大λc，尤其当纳米线宽w较小时，λc的增大速率更快。如在IB/IKLdep = 0.9，w = 30 nm且Rs > 380 Ω/square时，λc > 10 μm。在实验方面，本文制备了常温方块电阻Rs，约为320 Ω/square且线宽w = 30 nm的Mo₀.₈Si₀.₂红外SNSPD，将器件工作波段扩展到了5-10 μm。在6.0 μm波长上SNSPD可获得完全饱和的量子效率ηi，在10.2 μm长波红外上ηi达到53%，当排除超流压缩的影响时，ηi理论上最高可达到92%。此外，如何平衡器件工作温度、信噪比二者与λc之间的关系以及探索最优的无序调控技术，是中长波红外SNSPD未来发展中需要解决的两大难题。
审核编辑：刘清
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原文标题：5-10 µm波段超导单光子探测器设计与研制
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