以过渡金属硫族化合物(TMDCs)为代表的二维半导体具有原子级的厚度、独特的能带结构和优异的电学光学性质,是下一代电子、光电子器件的重要材料体系。采用化学气相沉积法可以制备出大尺寸单晶二维TMDCs,但所得材料通常具有数量较多且不均匀分布的晶格缺陷(硫空位),影响了二维TMDCs的电学和光学性质。因此,制备具有高质量和高均匀性的二维半导体是该领域的一大难题。
减少生长过程中硫空位的形成,优化硫源供给是关键。在化学气相沉积法中,传统硫族元素单质粉末被广泛使用,但在生长过程中易出现硫源供给浓度不均匀、不稳定等问题,导致材料在生长过程中产生大量局域分布的硫空位。
近日,清华大学深圳国际研究生院刘碧录教授团队发展了一种采用“熔化-重凝”的硫单质前驱体(即重凝硫前驱体)的化学气相沉积方法,通过提高硫族元素(硫,硒)供应的稳定性,实现了高质量和高均匀性的TMDCs的生长。
研究人员比较了使用不同硫前驱体的生长效果。与传统方法相比,采用重凝硫前驱体生长的单层WS2表现出均匀的荧光强度。低温下测得该类样品具有极窄的光致发光峰(13.6 ± 1.9 meV),缺陷峰强度明显低于传统样品,本征发光更强。研究人员采用球差校正扫描透射电子显微镜在原子尺度统计了WS2的缺陷密度,结果表明采用重凝硫前驱体生长的单层WS2具有高结晶质量和高均匀性(边缘区域和中间区域缺陷密度相近,约为1×1013cm2),进一步证明了重凝硫前驱体的有效性。
同时,该方法还具有重复性和普适性,可推广至其他二维TMDCs(如MoS2、WSe2和MoSe2)的制备中。该研究为高质量、高均匀性的二维半导体材料可控制备提供了有效手段,有利于推动二维半导体在电子学及光电子学等方面的应用。
图1.采用重凝硫前驱体生长二维TMDCs的策略
图2.单层WS2的光学质量及均匀性
图3.单层WS2的缺陷表征
图4. 重凝硫前驱体生长二维TMDCs的普适性
相关研究成果近期以“用于生长高质量二维半导体的重凝硫前驱体”(Resolidified Chalcogen Precursors for High-Quality 2D Semiconductor Growth)为题,发表在《德国应用化学》(Angewandte Chemie InternationalEdition)期刊上。
论文通讯作者为刘碧录,第一作者为清华大学深圳国际研究生院助理研究员吴沁柯博士、2019级博士生农慧雨。论文作者还包括清华大学深圳国际研究生院2020级硕士研究生郑荣戌以及张荣杰博士、王经纬博士、杨柳思博士。该研究得到国家自然科学基金委重大项目、广东省创新创业团队项目、深圳市科创委、工信局等的支持。
论文链接:
https://doi.org/10.1002/anie.202301501
内容来源:https://www.tsinghua.edu.cn/info/1175/109288.htm
审核编辑:刘清
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原文标题:清华刘碧录团队Angew Chem Int Edit :用于生长高质量二维半导体的重凝硫前驱体
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