面向片上传感量子级联激光器的研究进展综述
作为一种新型半导体激光器，量子级联激光器因其独特的子带间跃迁机制，具有高速响应、高非线性、输出波长大范围可调等特点。近年来随着输出光功率和电光转化效率等性能指标的快速提升，量子级联激光器已成为中红外至太赫兹波段（波长约为3μm~300 μm）的主流激光光源，在大气污染监控、气体检测、太赫兹成像、生物医疗以及空间光通信等领域具有重要科学意义和应用价值。
据麦姆斯咨询报道，近期，北京量子信息科学研究院量子材料与器件研究部、中国科学院物理研究所北京凝聚态物理国家实验室、中国科学院大学物理学院和中国科学院半导体研究所半导体材料科学重点实验室组成的科研团队在《光子学报》期刊上发表了以“面向片上传感量子级联激光器的研究进展（特邀）”为主题的文章。该文章第一作者为周斌茹，通讯作者为陆全勇。
本文阐释了量子级联激光器的发展历程以及工作原理；分别重点讨论了中红外量子级联激光器在高效率、大功率、波长可调谐以及片上传感的应用等方面的研究进展，并对基于中红外量子级联激光器差频太赫兹光源和光频梳的发展进行叙述，最后进行了简要总结与展望。
量子级联激光器工作原理和发展历程
1970年前后，半导体超晶格与量子阱的发现开辟了半导体能带工程用于低维量子结构与器件研究的新方向。能带工程也被称为波函数工程或量子剪裁工程，其物理内涵是指利用分子束外延（MBE）或金属有机化学气相沉积（MOCVD）等具有单原子层级加工水平的超薄外延生长技术，通过改变材料的类型、组分、厚度及掺杂浓度等关键参数，设计并制备具有预期能带特性与量子限制效应的低维结构材料与器件，如半导体超晶格、量子阱、量子线与量子点及其光电子量子器件等。几十年来，能带工程技术在低维体系物理研究和量子功能器件中取得了一系列成果并被广泛应用。利用能带工程设计制备激光器的研究经历了四个重要阶段：半导体异质结激光器、应变量子阱激光器、量子线激光器以及量子点激光器，上述器件都基于偏压下导带和价带间载流子的辐射复合，激发光波长取决于材料的带隙能量。
在1994年，美国Bell实验室的的FAIST J和CAPASSO F等首次报道了利用分子束外延技术制备的以InGaAs/InAlAs为有源区的InP基量子级联激光器，其是以电子在多层量子阱结构导带的子带间跃迁产生激射的新型半导体激光器，激射波长为4.2 μm，该工作开辟了半导体激光器的新领域。
如图1所示，量子级联激光器的有源工作层是电子辐射跃迁的核心区域，其是基于超晶格或者多量子阱结构，主要包括有源区（active region）和注入区（injector region）。当量子阱层厚度与电子的德布罗意波长处于同一数量级时，由于量子尺寸限制效应的存在，电子在垂直于量子阱方向上的运动为量子化，即出现了一系列分立的子带能级。电子由势垒共振隧穿进入有源区的上能级，并由高能级跃迁至低能级，发射光子。随后电子由出口势垒隧穿进入注入区，经过弛豫冷却后进入下一个级联结构进行跃迁并发射光子。
以此往复，通过级联结构可使一个电子产生与级数相同的N个光子。量子级联激光器的出现有效突破了现有半导体激光器在输出波段上的限制，可通过调节量子阱厚度调节输出波长。与传统的二极管激光器相比，由于没有俄歇复合的影响，量子级联激光器的阈值电流相比于二极管激光器有所降低，具有较高的阈值电流和功率斜率效率的温度特性。
图1 首次报道的量子级联激光器的能带图
2002年，BECK M等制备了第一个室温连续工作的掩埋异质结型量子级联激光器，其激射波长为9.1 μm，室温下器件的光输出功率为3 mW。2006年，FAIST J课题组首次报道了基于外部谐振腔的可调谐中红外量子级联激光器，其波长调谐范围为8.2μm~10.4 μm。国内从事量子级联激光器研究的单位主要有中国科学院半导体研究所、中国科学院上海微系统与信息技术研究所、中国科学院长春光学精密机械与物理研究所等。2009年，中国科学院半导体研究所刘峰奇课题组首次采用固体源分子束外延技术生长出室温连续工作的量子级联激光器，填补了国内空白。
近年来，该课题组已制备了多支中红外至THz范围内的高性能量子级联激光器，并达到国际先进水平。中国科学院上海微系统与信息技术研究所及中国科学院长春光学精密机械与物理研究所分别在THz QCL光频梳及激光合束方面取得了一定进展。从1994年被首次研制成功至今，量子级联激光器受到了越来越多科研团队的关注及研究，其在民事和军用领域的应用被不断挖掘。
大功率、高效率量子级联激光器
近年来，量子级联激光器在远距离有害物和爆炸物探测、生物医疗、红外对抗及远程自由空间光通信领域有重要的应用价值。由于灵敏度及范围与激光器的输出功率成正比，因此进一步提高器件的输出功率和电光转化效率是研究人员努力的目标之一。通过对器件结构设计、材料外延生长技术以及器件制备工艺进行改进，量子级联激光器的输出功率、电光转换效率、光束质量、阈值电流密度等关键参数被不断优化。
目前，输出功率的提升重点集中于量子级联激光器有源区结构的改进，如双声子共振设计、单声子共振设计、非共振抽取有源区设计、浅阱有源区设计、束缚-连续跃迁结构等。图2（a）显示了QCL内载流子的限制和输运问题。
图2 大功率量子级联激光器有源区设计图及装置示意图
2011年，BAI Y等报道了激射波长4.9 μm的InP基量子级联激光器，其室温连续波输出功率达到5.1 W，脉冲电光转换效率达到27%，如图2（a）~（b）。该器件的有源区基于浅阱高垒设计，包括5种材料，分别是用于应力平衡/补偿的量子阱 In0.69Ga0.31As和势垒In0.36Al0.64As、AlAs插入层以及晶格匹配的In0.53Ga0.47As和In0.52Al0.48As层，这种结构可以极大地降低载流子泄露而实现了高的载流子注入效率。
如图2（c）所示，在长波长8 μm波段，2019年ZHOU W等采用口袋型注入区设计，降低高能载流子的逃逸，QCL实现脉冲条件下20%的电光转换效率。为了解决连续工作条件下的散热问题，采用片上集成光学相控阵列原理与技术，连续输出功率达8.2 W，为QCL在所有激射波段内的最高片上连续输出功率记录。当前量子级联激光器的广泛应用的瓶颈之一是其制备成本居高不下。2020年，中国科学院半导体研究所WANG H等采用束缚-连续跃迁的有源区设计，实现了7.7 μm的InP基量子级联激光器，其在室温下输出功率达到1.17 W，电光转换效率为9.08%。2023年，同组的FEI T等采用MOCVD 技术研制出室温连续功率达3 W的4.6 μm波段量子级联激光器和室温连续功率达1 W的9.0 μm波段量子级联激光器，达到国际领先水平。图3（b）总结了基于MBE 和MOCVD 技术的高性能量子级联激光器。MOCVD技术是当前产业界最常用的III-V化合物半导体外延技术，基于MOCVD技术的高性能量子级联激光器的研制成功预示着其产业化的巨大前景。
图3 采用不同晶体生长方法生长的QCL室温连续工作输出的最高功率
波长可调谐量子级联激光器
宽调谐量子级联激光器在化学、天文、物理和生物领域具有一定的应用价值。特别是，通过使用配备相应宽调谐单模QCL的激光吸收光谱，可以同时测量电磁（EM）光谱中红外线范围内的多个分子吸收特征，从而实现对多种痕量气体的高分辨率光谱分析。波长调谐量子级联激光器的常用制备方法主要包括两种：单片可调谐量子级联激光器以及外腔（EC）量子级联激光器。
除了宽调谐范围外，应用于气体传感、光谱分析等领域的量子级联激光器还需具有高边模抑制比的单模性能。基于双沟道法布里-珀罗（FP）腔的量子级联激光器由于具有易加工、光反馈效率高等优势，受到大量研究人员的关注。但其光反馈不具有选模机制，在光谱和远场分布上均表现出显著的多模激射。因此，得到窄线宽、单纵模的量子级联激光器成为了研究热点。现阶段国内外已报道了一系列低功耗低阈值的单模量子级联激光器，其在气体检测领域发挥了重要作用。
单模量子级联激光器
产生量子级联激光器单模的方式包括：集成外部谐振腔、分布反馈、分布布拉格反射（DBR）、超短腔QCL以及耦合腔QCL等。如图4 所示，2020年，LUQ Y等通过对分布式反馈光栅耦合设计的优化以及反射层的改进，制备了波长范围为3.8μm~8.3 μm内的高效率单模量子级联激光器，室温下连续输出功率达5 W，墙插效率为16.6%。二级DFB光栅QCL适用于实现面发射，尽管在脊方向的光束质量高，但在垂直于脊方向的发散角很大，使得光束呈狭长椭圆分布。因此，研究人员提出了将二维光子晶体分布反馈（PCDFB）耦合机制引入量子级联激光器中，以此得到单色性好、光束质量高、大功率的器件。
图4 单模量子级联激光器实例
EC中红外量子级联激光器
得益于量子级联激光器性能的提升以及腔体配置的优化，外腔式量子级联激光器现已成为各种应用中最重要的调谐方法之一。EC-QCL主要包括脉冲外腔、连续波外腔以及连续调谐量子级联激光器，其结构主要有Littrow以及Littman-Metcalf 配置两种。对于Littrow配置，光栅的一阶衍射光束作为光反馈反射回激光腔，零阶光束则作为激光输出，同时可通过旋转光栅角度来达到单模、波长调谐的目的，但存在光束随光栅旋转发生位移及调模的问题。而在Littman-Metcalf中，一阶衍射光束通过附加镜反射回光栅，随后反馈至器件。其波长调谐通过调谐附加镜实现，因此该配置具有固定的光束方向和自由跳模调谐。但考虑到Littrow配置的机械结构更简单、波长选择性更有效且输出效率高，因此目前的EC-QCL以Littrow配置为主。
2001年，LUO G P等首次报道了量子级联激光器与外腔的集成，该量子级联激光器由三个量子阱有源区组成，采用Littrow配置实现了单模及波长可调谐。在80 K时，EC-QCL在4.5 μm、5.1 μm波长处分别实现了∼65 nm及∼88 nm的调谐范围。2007年，瑞士苏黎世联邦理工学院的MOHAN A等首次报道了室温连续工作的EC-QCL，装置示意图如图5（a）所示，其波长调谐范围为7.96μm~8.84 μm，在20 ℃下，器件的输出光功率为20 mW。CENTENO R等报道了一种用于对具有宽带和单线吸收特征的分子进行红外振动光谱分析的高功率、可广泛调谐的连续波外腔量子级联激光器，结果展示于图5（b）中。
图5 EC量子级联激光器实例
单片可调谐量子级联激光器
单片可调谐的量子级联激光器为克服EC-QCL存在的局限提供了新的方法，其主要包括DFB-QCL阵列、采样光栅-QCL（SG-QCL）、耦合腔QCL以及沟道型-QCL（slot-QCL）等。2009年，哈佛大学CAPASSO F研究团队报道了32个DFB-QCL组成的阵列，如图6（a）中所示，通过改变光栅周期实现了8.71μm~9.47 μm范围的波长调谐。美国西北大学SLIVKEN S等将光栅周期为753 nm、768 nm及783 nm的一阶光栅直接定义在有源区顶部的300 nm InGaAs层上，通过改变注入的直流电流，使制备的4.8 μm波长的SG-QCL实现了270 nm调谐范围。次年，该研究团队在上述研究的基础上，报道了基于数字级联光栅-采样光栅分布式反馈（DCG-SGDFB）的量子级联激光器，器件的设计如图6（b）所示，部分补偿了标准高效量子级联激光器核心中光学增益的波长依赖性，实现了500 nm的全调谐范围，且为单模激射，边模抑制比>20 dB。
图6 单片可调谐量子级联激光器示意图
量子级联激光器光频梳
光频梳（OFC）是一种独特的激光源，其在频域上表现为一系列离散、等间隔的相干光谱线，在光通信、频率计量、原子钟、测距、光谱学分析以及低噪声微波产生等领域具有广泛的应用。2005年，HÄNSCH W以及HALL Y由于在激光精密光谱学包括光频梳技术领域取得的成就，获得诺贝尔物理学奖，自此，光频梳技术进入了快速发展阶段。目前，多种技术已被证实可用于产生光频梳，包括锁模激光器、Kerr-非线性微谐振器，然而上述技术难以实现中红外波段至太赫兹（THz）范围（波长λ为3μm~300 μm）的光频梳。为了解决上述问题，差频产生、光参量振荡以及光波导天线等方案被提出，但上述方案所需的光学装置较复杂，这无疑对光频梳的实际应用增加困难。
由于导带内子带跃迁的量子级联激光器具有极高的非线性，2012年，FAIST J等利用其有源区的强三阶非线性系数，证明了在波导群速率色散足够低的设计下，量子级联激光器可通过四波混频效应将色散的FP模式锁定成具有固定相位的等频率间隔的光频梳模式，实现了中红外量子级联激光器光频梳输出。2014年，该团队提出了一种基于量子级联激光器光频梳的紧凑型半导体电驱动双梳光谱仪，同时利用该双梳光谱仪演示了GaAs和水蒸气的宽带高分辨率（80 MHz）吸收光谱。2015年，VILLARES G等报道了一种基于中红外量子级联激光器频率梳的片上双梳源，通过在量子级联激光器旁集成微加热器实现对于双梳偏移频率的控制，该工作阐释了紧凑型、片上集成双梳系统的可行性。2017年，美国西北大学LU Q Y等实现了大功率、高效率的中红外量子级联激光器光频梳，通过四波混合技术实现高效宽带锁模，制备的光频梳电光转化效率达6.85%，在λ~8 μm处具有高达880 mW的高功率输出，适用于~290种模式，覆盖110 cm⁻¹的光谱范围。随后在2019年，该研究团队继续报道了一种室温太赫兹光频梳，其基于腔内集成DFB 光栅的下转化单模中红外量子级联激光器产生，器件的剖面示意图如图7（b）所示，其频率范围为2.2THz~3.3 THz，室温下连续波功率达5 μW。2022年，JAIDL M等采用芯片键合的方式实现了无缺陷环形太赫兹量子级联激光器与硅衬底的结合，并观察到频谱带宽为70 GHz的光频梳，该技术为未来硅基异质集成太赫兹器件的制备及应用奠定了基础。
图7 量子级联激光器光频梳示意图
基于量子级联激光器室温差频太赫兹光源
从20世纪80年代太赫兹电子器件和太赫兹时域光谱学的研究开始，太赫兹（0.3THz~10 THz）领域的研究迅速由基础科学扩展到现实应用中。相比于高频的红外和低频的微波波段，THz波段电磁波是一种非电离辐射，其对生物组织辐射影响很小，能量仅为X射线透视、散射等电离辐射的百万分之一，可应用于机场、地铁等入口处的无害安检和成像检测。此外，许多分子气体如硫化氢（H₂S）、甲醛（H₂CO）等在该波段有较强的吸收作用，具有比红外波段更明显的特征吸收峰，并且线型重叠较少，使得气体的辨识更加容易。目前，肖特基二极管、共振隧穿二极管、碰撞离化雪崩二极管等电子器件在1 THz以下的低频段都可以产生室温THz光辐射，但其频率很难覆盖1 THz以上。GaAs基的THz量子级联激光器的激射波长可覆盖1THz~5 THz范围，低温时输出功率也达到了瓦级大关，但至今仍未实现室温工作。针对上述问题，研究人员提出了基于中红外量子级联激光器的腔内差频（DFG）方案，其可产生室温工作、频率覆盖1THz~5 THz的光源。
中红外QCL差频产生室温THz波的研究极富挑战性，需要具有良好的中红外QCL研究基础。2007年哈佛大学CAPASSO F组首次报导了THz-DFG QCL，他们采用相匹配模式，80 K 输出功率约60 nW。2011年，LU Q Y等首次实现了室温单模THz-DFG QCL光源，如图8（a）所示，其提出采用复式光栅波导来实现单模双波长激射，该工作可将差频的THz波长温度漂移系数降低到中红外波段的十分之一，使得THz-DFG QCL成为波长更稳定的紧凑型THz光源。随后通过优化波导层厚度、掺杂及器件工艺，实现了3.5 THz下峰值功率1.9 mW，3.6 THz连续波功率14 μW（图6（b））。
图8 基于量子级联激光器室温差频太赫兹光源实例
量子级联激光器在片上传感等领域的应用
目前，随着量子级联激光器的快速发展，其在诸多领域发挥关键作用。特别地，具有响应速度快、对目标气体特异性强等特点的气体传感技术已被证明是一种可靠的痕量气体测量技术，其在生物医疗、军事领域有很大的应用前景，越来越引起研究人员的关注。传统的气体传感技术大多基于分离传感器等组装，限制了在实际中的应用。相比分立式气体传感技术，片上集成的气体传感技术可在微纳尺度内检测目标物，满足微小型化/芯片化、轻量化、低功耗气体检测的需求，成为“载人航天、星际（如火星）探测”等深空气体探测领域的优选解决方案。
2013年，SCHWARZ B等基于开发的双功能量子级联激光器和探测器有源区，实现了量子级联激光器与量子级联探测器（QCD）的片上集成，其可作为中红外气体传感器。如图9（a）所示，2016年，美国西北大学ZHOU W J等将8个SGDFB-QCL组成的阵列与片上合束器进行集成，实现了6.2μm~9.1 μm波长范围内的可调谐QCL光源。并采用该可调谐激光源对甲烷进行了快速宽带光谱测量（520 cm⁻¹），其结果与使用标准低速红外光谱仪得到的测试结果非常吻合。这种紧凑型的单片大范围可调谐激光技术为近红外光谱和化学传感带来新的机遇。随后，WANG R J 等报道了一种可室温连续工作的硅基DFB-QCL阵列，通过将InP基外延键合至硅-波导衬底上实现了硅基片上集成，其为实现可同时检测多种气体的全集成硅光子传感器提供了可能。
图9 片上传感的量子级联激光器实例
结论
经历了过去三十多年的研究，量子级联激光器得到了突飞猛进的发展，已成为中红外和太赫兹波段的主流激光光源，在片上传感、气体检测、自由空间光通信、定向红外对抗以及生物医疗等领域具有广阔的应用前景。本文对量子级联激光器的发展及原理进行简要阐释，并梳理了不同应用场景下的量子级联激光器，包括大功率、高效率、单模、波长可调谐、光频梳、差频太赫兹光源以及片上传感上的应用等。目前，量子级联激光器在医疗、气体检测、红外对抗等领域已开始实现商用化。因其优异的性能，相信在未来量子级联激光器的价值会被不断挖掘，在人民生命健康及国家科技发展方面扮演重要角色。
论文链接：
DOI: 10.3788/gzxb20235210.1052409
审核编辑：刘清
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